Laurindo pertence a um grupo de elite, de violonistas brasileiros que compôs trabalhos importantes para o violão, e reabilitou o instrumento neste país como merecedor de sério estudo musical. Estéticamente, as suas composições sintetizam um fundo clássico, ritmos Afro-brasileiros, e outras características locais  nacionais de música brasileira, com o  jazz americano.

Laurindo dizia que se alguém coloca uma seção de ritmo atrás da maioria dos trabalhos de Bach, o resultado é jazz. Como Garoto, seu mentor, ele cultivou um idioma harmônico e melódico altamente cromático, o qual ele usa para ambos os estilos. Muito da música clássica dele tem um sabor popular decidido, e então é muito acessível às audiências. Laurindo explicou o processo criativo dele: " Eu componho em modo descritivo, inspirado por um quadro que eu vejo em minha mente, que eu pinto, então, em música".

Além disso, ele escreveu mais de 1000 composições separadas que incluem mais de 200 canções populares como "Choro for People in Love", "Sahras' samba", e "Twilight in Rio". O concerto dele trabalha alcance de violão solo, música de câmara e concerti para o seu instrumento. Desde 1952, o disco   "Suite Brazilliance" que foi  muito influente na disseminação da música Latino-Americana.

Ele visitou o mundo e gravou com o seu Quarteto de Jazz Moderno de 1963 a 1974 e novamente em 1990. Desde os anos setenta, ele tinha sido ativo com o seu grupo, LA 4 (sax alto Bud Shank, o baixista Ray Brown, e bateristas Jeff Hamilton e Shelley Manne), que combina música clássica e jazz. Também neste momento ele casou com Deltra Ruth Eamon, soprano lírico Canadense, muito importante em tudo na sua vida.

Suite Brazilliance (vol.1)