Comportamento à Corrosão em gusa líquido de refratário de grafite impregnado com soluções portadoras de TiO2, ZrO2

 

RESUMO

            Neste trabalho foi avaliado o comportamento à corrosão em gusa líquido do refratário de grafite utilizado em cadinho de Alto Forno, composto por 50% de grafite e 50% de antracito, impregnado com soluções portadoras de TiO2, ZrO2. O método utilizado para os testes de  corrosão foi o Finger Test, o qual foi realizado em forno de indução, com corpos de prova em forma de barras com dimensões de 30 x 30 x 280 mm, o gusa  e a escória utilizados foram retirados do canal de corrida do Alto Forno #2 da CSN, a temperatura do ensaio foi  de 1470 oC com isoterma de 60 minutos. Após os ensaios de corrosão os corpos de prova foram caracterizados por variação dimensional, difratometria de raios X e microscópia eletrônica de varredura.

 

Palavras chaves: Corrosão, Gusa, Grafite, Zircônia, Titânia

 

INTRODUÇÃO

            Neste trabalho foi avaliado o comportamento ao desgaste do refratário
BC-8SR utilizado no revestimento dos cadinhos dos Altos Fornos da CSN empregando a técnica de Finger Test e Escorificação. O refratário BC-8SR foi impregnado com soluções portadoras de titânio e zircônio/cério, as quais após decomposição térmica transformam-se em TiO2, Zr0,84Ce0,16O2, ocupando os poros do refratário.

 

RESULTADOS E DISCUSSÃO

Na Figura 1 estão apresentados os espectros dos difratogramas de raios X do refratário BC-8SR convencional e impregnado com SPTi e SPZr, tratados termicamente a 1500 oC, pode-se observar que as fases grafite, Al2O3 e SiC são majoritárias no refratário BC-8SR. Quando o BC-8SR é impregnado com SPTi, além das fases presentes no BC8SR estão presentes as fases TiO2 e TiC, sendo que a fase TiC se formou pela reação do TiO2 com o carbono presente no refratário. Nas impregnações com SPZr/Ce, pode-se verificar a presença da fase Zr0,84Ce0,16O2, respectivamente, devido a baixa reatividade do óxido com o carbono do refratário.

Na Figura 2 estão apresentados os espectros dos difratogramas de raios X da escória do Alto Forno #2 da CSN e das misturas com os produtos da decomposição térmica das SPTi e SPZr/Ce (TiO2, Zr0,84Ce0,16O2, respectivamente) tratados termicamente a 1500 oC. Pode-se observar que a escória do Alto Forno #2 é composta predominantemente da fase Guelenita; quando a escória é misturada com TiO2 são formadas as fases anortita (CaAl2Si2O8) e Perovisquita (CaTiO3), devido a reação do TiO2 com a guelenita. A fase perovisquita possui temperatura de fusão superior a fase guelenita, portanto o refratário impregnado com TiO2 tenderá a forma uma camada protetora de perovisquita na superficie do poro, criando um mecanismo adicional de proteção do refratário ao desgaste por dissolução na escória. A escória misturada com Zr0,84Ce0,16O2, não apresentou fases novas, demonstrando que o desgaste por dissolução será pouco provável quando este óxido estiver em contato com a escória.

Figura 1: Difratogramas de raios X do refratário BC8SR e de misturas do Refratário com os óxidos de Titânio e Zircônio/Cério, tratados termicamente a 1500 oC.

Figura 2: Difratogramas de raios X da Escória de Alto Forno e de misturas da Escória com os óxidos de Titânio  e Zircônio/Cério, tratados termicamente a 1500 oC.

Na Figura 3 esta apresentada a documentação fotografica dos corpos de prova (CPs) ensaiados por Finger Test durante 60 min com 25 rpm de rotação a 1470 oC, do refratário BC-8SR impregnado com SPTi e SPZr/Ce em comparação com CPs não impregnados. Durante os ensaios as regiões superiores dos CPs, Figura 3, ficaram imersos no gusa liquido (Linha de Gusa) e as regiões em forma de pescoço, centro dos CPs, ficaram em contato com a escória (Linha de Escória). Pode-se observar na foto da Figura 3 e na Tabela I que a 1470 oC, o CP impregnado com SPZr/Ce apresentou o menor desgaste tanto na linha de gusa como na linha de escória, por outro lado, o CP impregnado com SPTi apresentou menor desgaste na linha de gusa que o refratário não impregnado, no entanto, o desgaste na linha de escória foi próximo ao refratário não impregnado, demonstrando que a formação da perovisquita e da anortita na superfície do poro não diminuiu a taxa de erosão do refratário, isto pode ter ocorrido devido a agitação do sistema, a qual estaria sempre renovando a escória na superfície do refratário, formando novas frentes de desgaste. Os resultados demonstram que nesta temperatura a utilização da técnica de impregnação com SPZr/Ce é extremamente importante para prevenir a dissolução do refratário em regiões do cadinho do Alto Forno onde o gusa possui movimento turbulento.

Figura 3: Fotografias dos CPs ensaiados por Finger Test a 1470 oC comrotação de 25 rpm durante 60 minutos.

Tabela I: Porcentagem de redução da área dos Corpos de prova do refratário BC8SR após ensaio de Finger Test.

A Figura 4 apresenta a visão geral da imagem obtida em MEV da interface refratário/escória do CP impregnado com SPTi. A região demarcada na Figura 4, foi ampliada e está apresentada na Figura 5, em que se pode pode-se observar, com auxílio das imagem de EDS, apresentadas na Figura 6, que o refratário de carbono foi consumido pela escória Observa-se, também, na imagem a presença 6 de pequenas partículas de carbono e que a titânia resultante da impregnação foi consumida pela escória, formando perovisquita e anortita, confirmando os resultados anteriores de difratometrias de raios X.

            A Figura 7 ilustra a imagem da superfície do refratário, BC8SR, impregnado com SPZr/Ce, onde um poro foi preenchido com gusa. Com auxilio da Figura 8, que apresenta as imagens de mapeamento por EDS, pode-se verificar que o gusa preencheu o poro removendo a t-ZrO2 que o estava ocupando, e a t-ZrO2 permaneceu na periferia do poro. Pode-se observar também que a  t-ZrO2 não é solubilizada pelo gusa.

Figura 4: Imagem obtida em MEV da interface refratário/escória do CPs impregnado com SPTi, após ensaio de Finger Test.

Figura 5: Imagem ampliada da região de escória demarcada na Figura 4.

Figura 6: Imagens de Mapeamento por EDS da escória aderida na superfície do refratário impregnado com SPTi, após o ensaio de Finger Test.

Figura 7: Imagem da superfície do refratário BC8SR impregnado com SPZr/Ce, após o ensaio de Finger Test.

            A imagem da Figura 9 apresenta a visão geral da superfície do refratário BC8SR impregnado com SPZr/Ce. Nesta figura é possível observar que há uma camada de escória contornando um grão de grafite. A Figura 10 ilustra uma ampliação da camada de escória da região demarcada pela Figura 9. Por outro lado, com auxílio das imagens de EDS apresentadas na Figura 11, confirma-se que a zircônia foi removida do poro ao redor do grão de grafite, mas não foi solubilizada pela escória. Este fato demonstra que a t-ZrO2 permaneceu estável durante o processo de corrosão.

Figura 8: Imagens obtidas de Mapeamento por EDS da superfície do CP impregnado com SPZr/Ce, após ensaio de “Finger Test”, referente a imagem da Figura 7.

Figura 9: Imagem em MEV da  superfície do refratário BC8SR impregnado com SPZr/Ce, após ensaio de “Finger Test”.

Figura 10: Imagem em MEV da região demarcada na Figura 4.34 do refratário BC8SR impregnado com SPZr/Ce, após ensaio de “Finger Test”.

Figura 11: Imagens obtidas de Mapeamento por EDS da superfície do CP impregnado com SPZr/Ce, após ensaio de “Finger Test”, referente a imagem da Figura 10.

A Figura 12 apresenta a documentação fotográfica da seção transversal dos cadinhos de refratário BC8SR, após os ensaios de escorificação. Realizando uma análise visual no cadinho do refratário de BC8SR sem impregnação é possível identificar a morfologia típica de desgaste que ocorre no revestimento do cadinho de Alto Forno, conhecida como “pata de elefante” [DEDENAU, SHINOHARA, SILVA 2000, UENAKA, YABE].

Utilizando o software “Corel Draw 6”, foi possível evidenciar a região efetivamente desgastada durante o ensaio de escorificação, conforme apresentado na Figura 13. A partir dos perfis de desgaste foram geradas as revoluções volumétricas da região interna do cadinho, após desgaste utilizando o software “Auto Cad”. A Figura 14 apresenta alguns exemplos das revoluções volumétricas obtidas a partir dos perfis de desgastes. Os volumes de material removido durante o ensaio de escorificação foram obtidos subtraindo o volume inicial do volume após o desgaste e estão apresentados na Tabela II. Utilizando o software de análise de imagem “Leica Qwin Standard V2.3” foram determinadas as áreas das regiões desgastada das imagens digitais obtidas a partir da Figura 12 e estão também apresentadas na Tabela II.

Figura 12: Imagens fotográficas da seção transversal dos cadinhos de refratário BC8SR após os ensaios de Escorificação.

Os resultados de desgaste do ensaio de escorificação corroboram com os resultados obtidos nos ensaios de Finger evidenciando que a vida útil do refratário BC8SR pode ser aumentada com a utilização da técnica de impregnação, a utilização da impregnação com SPZr/Ce é sem duvida a que apresentou melhores resultados, redução de 28,85 % no volume desgastado, mas a SPTi demonstrou que também tendem a aumentar a vida útil do revestimento, apresentando uma redução de 18,18 % no volume desgastado.

Figura 13: Imagens digitais das fotográficas da seção transversal dos cadinhos de refratário BC8SR após os ensaios de Escorificação, evidenciando a região desgastada.

Figura 14: Exemplos de revoluções volumétricas dos perfis de desgastes, obtidos a partir das imagens da Figura 13, utilizando o software “Auto Cad”.

Tabela II: Desgaste do refratário BC8SR após o ensaio de Escorificação

            Os resultados dos ensaios de “Finger Test” e Escorificação sugerem que os mecanismos de corrosão em gusa que atuam no refratário impregnado independente da solução de impregnação precursora se dividem em 4 principais etapas:

Na 1o etapa o gusa liquido entra em contato com o refratário e o material que ocupa o poro, proveniente da técnica de impregnação, Figura 15.1. Nesta etapa que a técnica de ISP desempenha seu principal papel, pois ao ocupar o poro estará, de uma certa forma, diminuindo a superfície de contato entre o gusa e o refratário propriamente dito, prevenindo a corrosão prematura do refratário.

Na 2o etapa o gusa ataca principalmente os contornos de grãos do grafite, que alojam grão menores e mais suscetíveis a corrosão, os cantos vivos do refratário começam a arredondar e a superfície do refratário fica irregular. Nesta etapa o material que ocupa o poro não sofre qualquer alteração, pois possui resistência mecânica para permanecer coeso, Figura 15.2, apesar do poro já ter sido parcialmente corroído pelo gusa. Enquanto, as paredes dos poros apresentarem sustentação, o material proveniente da técnica de ISP irá desempenhar seu papel de prevenção.

            Quando as paredes dos poros não apresentam mais sustentação para o material ISP, o material é arrastado para a para fora do poro permanecendo na superfície do refratário (etapa 3), Figura 15.3, e finalmente o material ISP é disperso pelo gusa, mas não é solubilizado permanecendo estável (etapa 4), Figura 15.4.

É importante salientar que estes mecanismos são cíclicos, pois ao mesmo tempo que refratário vai sendo desgastado, novos poros preenchidos com material proveniente da técnica de ISP, irão desenpenhar seu papel, que é diminuir a superfície de contato entre o refratário e o gusa, prevenindo a corrosão prematura do refratário.

Figura 15: Desenho esquemático dos mecanismo de prevenção da corrosão com a técnica de ISP. 1o etapa: O poro do refratário é protegido com o material da técnica de ISP, 2o etapa: O refratário é parcialmente corroído, e o material da técnica de ISP pernanece intacto, 3o eatapa:O material é removido do poro e 4 etapa: O material é dispersado pelo gusa

            Na presença de escória os mecanismos são basicamente os mesmo, com exceção do refratário impregnado com SPTi, pois o óxido de titânio que ocupa os poros proveniente da decomposição térmica da solução de impregnação quando em contato com a escória irá reagir e formar perovisquita e anortita. A anortita formada possui ponto de fusão superior a escória (guelenita), desta forma o processo de erosão será menos severo nas superfícies ricas em titânia e com baixa taxa de renovação de escória, conforme ilustrado esquematicamente na Figura 16.

Figura 16: Desenho esquemático dos mecanismos de corrosão com a técnica de ISPTi. A titânia que ocupa o poro reage com a escória formando perovisquita e anortita, protegendo o refratário do ataque pela escória.

 

Conclusões

Os ensaios de Finger Test e Escorificação evidenciaram que a técnica de impregnação é extremamente eficiente para proteger o refratário da degradação prematura, ocupando os poros e desta forma impedindo a dissolução e erosão do refratário;

                   O t-ZrO2 e o CeO2 presentes nos poros do refratário devido ao processo de impregnação não são solubilizados pela escoria e nem pelo gusa durante o processo de corrosão.