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首度灌錄演唱專輯
雖然在Au Bon Gourmet的演唱會之後，Vinicius又再一次接下駐法外交官職務而遠赴巴黎，但他仍然是汲汲於音樂創作。
1963年10月，由Aloysio de Oliveira (奧婁伊希鄔．迪歐利斐拉)創立的Elenco (角色唱片)推出了Vinicius和女演員Odette (Odete) Lara(歐黛琪．菈拉)合作的專輯"Vinicius & Odette Lara"，係Vinicius從"Orfeu da Conceição"和"Brasília - Sinfonia da Alvorada"裏的詩詞旁白到Au Bon Gourmet的現場演唱後，首度灌錄的第一張演唱專輯。
而該張所收錄的12首歌曲均為Vinicius寫詩、Baden譜曲，也就是出自兩人於1962年的攜手創作。除了與Odette對唱了兩首歌即"Samba em Prelúdio"和"Labareda"(熱情如火)外，Vinicius和Odette均個自演唱了五首，所以該張亦可被視為是Vinicius的首張個人演唱專輯。
除了提攜Tom和Baden成為其音樂創作的最佳拍檔外，打從1960年起，Vinicius也和Carlos Lyra (卡婁斯．里拉)陸續合譜了數首作品。雖然早在1956年Carlos的一首個人創作"Menina"(女孩)就曾為Sylvia (Silvia) Telles(絲芬雅．蝶莉思)灌唱成單曲唱片 (Sylvia將"Menina"改為"Menino"即"男孩"來唱)，且而後Carlos的另一首個人創作"Maria Ninguem"(無人可取代的瑪麗亞)以及由他作曲、Ronaldo Bôscoli作詞的"Lobo Bobo"(大笨狼)、"Saudade Fez um Samba"(一首森巴因思念而作)，亦皆被João Gilberto灌唱至bossa bova的首張專輯"Chega de Saudade"(滿懷思念)。但可說直到與Vinicius共同創作了"Você e Eu" (你和我)、"Coisa Mais Linda"(人比花嬌)、"Minha Namorada"(我的女朋友)、"Primavera"(春天)等bossa名曲之後，才真正令Carlos嶄露頭角。
而另一個在1962年還只是個19歲年輕小伙子的Edu Lobo，也在Vinicius的慧眼賞識下，兩人合譜了第一首作品"Só Me Faz Bem"(只有我好)，而這也是Edu的第一次作曲。隨後Vinicius和Edu又陸續創作了"Amor e Ilusão"(愛與幻想)、"Zambi"、"Arrastão"(拖網)、"Canção do Amanhecer"(破曉之歌)等作品，而其中的"Arrastão"，更是在1965年第一屆的「Festival de Musica Popular Brasileira」(巴西全域音樂大賞)中，由Elis Regina (艾莉絲．海吉娜)以該曲參賽演唱而一舉奪得冠軍。
1963年時，Vinicius發掘了四位來自Bahia (巴伊亞州)的親姊妹，由於她們的名字頭兩個字母均為cy，即Cyva (希琺)、Cynara (希娜拉)、Cybele (希貝莉)和Cylene (希蕾妮)，於是她們即以Quarteto em Cy (希姊妹四重唱奏團)為團名，除了自1964年起推出了首張專輯外，該團亦數度參與Vinicius的演唱專輯。
而從同是carioca的Tom Jobim、Carlos Lyra、Baden Powell、Edu Lobo，然後是baiana (巴伊亞州人)四姊妹的Quarteto em Cy，Vinicius又於1967年發現了一位極具音樂才華的年輕人，而他就是來自Minas Gerais (米納斯吉賴斯州)，也就是所謂mineiro (米納斯吉賴斯州人)的João Bosco (喬昂．玻斯古)。而Vinicius不僅和Bosco合譜了"Rosa dos Ventos"(風中玫瑰)、"Samba do Pouso"(森巴著陸)和"O Mergulhador"(潛水者)等歌曲，且Bosco亦是在Vinicius的建議和鼓勵下，才毅然於1973年離開家鄉到Rio發展並成功地推出了他的首張專輯。
繼與Tom Jobim、João Gilberto、Os Cariocas、Baden Powell等在1962年Au Bon Gourmet的現場演唱後，Vinicius又於1964年與Dorival Caymmi (竇里法．噶伊米)在Rio的另一間著名的boate Zum-Zum (嗡嗡夜總會)舉行了演唱會，並於1965年推出了該現場演唱錄音，而專輯名稱即為"Vinicius & Caymmi no Zum Zum"。另外，Vinicius和Baden在1962年的部分創作，也終於在1966年由這兩位詞曲原創者共同唱奏而推出了合作專輯"Os Afro-Sambas de Baden e Vinicius (巴登與費尼希鄔斯的非洲風情森巴)"。
1962及1966年，Vinicius陸續出了一本詩與散文集《Para Viver um Grande Amor》(致生生不息地一個偉大的愛)以及另一本散文集《Para uma Menina com uma Flor》(送一束花給一個女孩)，並亦在1966年分1、2集推出了現場演唱專輯"Poesia e Canção"(詩與歌)。另外同樣是在1966年，Vinicius受邀擔任法國坎城影展的評審委員，而該年榮獲金棕櫚獎的法國電影《男歡女愛》(Un Homme et une Femme)裡頭的一首插曲"Samba Saravah"(福至森巴)，即是改編自Vinicius和Baden的經典作"Samba da Bênção"。
而在1967年又推出了一張專輯"Vinicius de Moraes"的翌年，Vinicius即因當時在位的巴西總統Arthur da Costa e Silva (阿督．達茍斯達．伊席爾法)為了鞏固其政權而在12月13日宣布執行的「Ato Institucional No.5」(第5號法令制度)下被迫提前退休，就此告別了長達二、三十年的外交官生涯。
少了外交官職務的羈絆，Vinicius便開始隨心所欲地帶著他的詩和音樂周遊列國，在烏拉圭、阿根廷、葡萄牙等國巡迴演唱，而同行參與的還有Baden Powell、Dorival Caymmi、Quarteto em Cy、Oscar Castro Neves (奧斯卡．噶斯都魯．尼費斯)、Maria Creuza (瑪莉亞．葛蕾伍札)等。
1970年，Vinicius在阿根廷首都Buenos Aires (布宜諾斯艾利斯)的一間名為La Fusa的boate裡舉行演唱會，而一同參與演唱的還有Maria Creuza和Toquinho，隨後Vinicius、Creuza和Toquinho等人於7月錄製了一張現場唱奏的實況錄音專輯"Vinicius de Moraes en Buenos Aires con Maria Creuza y Toquinho"。翌年，Vinicius和Toquinho、Marília Medalha (瑪莉黎雅．美達烈亞)推出專輯"Como Dizia o Poeta...Música Nova"(詩人如何來吟詩...新樂音)，所收錄的12首曲子除了Vinicius的3首個人創作及與Marilia Medalha共同創作的2首外，其餘的7首皆為Vinicius寫詩、Toquinho譜曲，而Vinicius和Toquinho契合完美的二重唱組合就從這個時候即將展開。
從1971年Vinicius和Toquinho以二重唱組合推出首張專輯"Toquinho e Vinicius"以來，即佳作不斷，備受好評。兩人共同創作了120多首曲子，其中像是"Tarde em Itapoã"(在伊達波阿的午后)、"Testamento"(證言)、"Para Viver um Grande Amor"(致給生生不息地一個偉大的愛)、"Regra Três"(第三號規則)、"Carta ao Tom"、"Como é Duro Trabalhar"(艱鉅歷練)、"Samba de Volta"(歸來森巴)、"As Cores de Abril"(四月的景色)等等，都是Vinicius和Toquinho膾炙人口的作品。
而除了推出二重唱的專輯外，Vinicius和Toquinho也有與Maria Bethânia (瑪莉亞．貝登妮亞)、Chico Buarque (席古．布瓦奇)、MPB 4 (巴西全域音樂四重唱奏團)、Quarteto em Cy、Tom Jobim、Miúcha (米歍夏)、以及一義大利的女歌手Ornella Vanoni等合作專輯並舉行演唱會。
當1979年才推出Vinicius和Toquinho的十周年精選專輯"10 Anos de Toquinho e Vinicius"，也就是從Vinicius於1969年和Toquinho共同創作的時候算起。到了翌年1980年，Vinicius和Toquinho亦才推出了專輯"Um Pouco de Ilusão"(一些些幻想)時，Vinicius卻於該年的7月9日撒手人寰。而巴西政府為了紀念Vinicius這位在巴西文壇和樂壇皆受人景仰的一代偉大詩人暨音樂創作大師，於是即將Rio市區原有的一條Rua Montenegro (蒙奇尼古魯路)改為Rua Vinicius de Moraes，而這條路即是Vinicius和Tom當時看到"伊芭尼瑪的女孩"Heloísa，也就是Bar Veloso的位址所在。
至於Bar Veloso，也早已於1966年改名成了Garota de Ipanema。
